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三元層狀正極材料的穩定性與晶格結構中最不穩定的氧有關

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年04月27日  

北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授團隊,最近他們通過第一性原理計算和實驗驗證,發現三元層狀正極材料的穩定性與晶格結構中最不穩定的氧有關,而氧的穩定性又由其基本的配位單元決定。通過此模型,他們系統地揭示了層狀材料中鋰的含量、過渡金屬元素的含量及價態、Ni/Li反位缺陷等因素對氧穩定性的調控。


鋰離子電池作為一種清潔能源存儲器件,隨著其廣泛應用于我們的日常生活之中,它的安全問題也越來越受關注,比如最近接連發生的手機充電過程中起火或爆炸等。三元層狀材料Li(NixMnyCoz)O2(NMC)(x+y+z=1)具有較高的理論容量,易合成,以及相對較低的價格,是目前應用于鋰離子電池最為廣泛的正極材料(如大多數手機和特斯拉電動汽車所采用的正極材料),也是北京大學深圳研究生院新材料學院協同深圳企業正在開展的國家電動汽車動力電池重大創新工程的關鍵正極材料。但是其安全性能較差,當過充或受熱時容易引發結構破壞或相變,從晶格釋放氧氣,與有機電解液接觸后容易起火燃燒,嚴重的會引發爆炸。這也成為其應用于電動汽車動力電池的一大挑戰。


理論計算和實驗測量得到三元層狀材料充電(脫鋰)過程中起始脫氧溫度的變化


北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授團隊,對鋰電池三元層狀NMC材料開展了系統研究,對鋰的擴散機理及高低溫的性能開展了系統的研究(J.Am.Chem.Soc.,2015,137(26),pp8364),并發現NMC622具有最好的高低溫的性能(AdvancedEnergyMaterials2015,DOI:10.1002/aenm.201501309)。最近他們通過第一性原理計算和實驗驗證,發現三元層狀正極材料的穩定性與晶格結構中最不穩定的氧有關,而氧的穩定性又由其基本的配位單元決定(TM(Ni,Mn,Co)3-O-Li3-x’:每個氧和過渡金屬層中的三個過渡金屬離子配位,同時和鋰層中的0到3個鋰離子配位)。通過此模型,他們系統地揭示了層狀材料中鋰的含量、過渡金屬元素的含量及價態、Ni/Li反位缺陷等因素對氧穩定性的調控。這將為今后三元層狀材料鋰離子電池穩定性的優化提供重要線索和理論指導。上述研究成果以全文形式發表于國際著名期刊《美國化學會志》(J.Am.Chem.Soc.,2016,138,13326,13334)上。


新材料學院特聘研究員鄭家新、2014級博士研究生劉同超、碩士研究生胡宗祥為以上工作的共同第一作者,潘鋒教授為通訊作者。合作單位包括美國阿貢國家實驗室,西北太平洋國家實驗室,深圳天驕、沃特瑪等鋰離子電池企業。以上工作得到了國家材料基因組重大專項、廣東省創新團隊、深圳市科技創新委基金的資助。


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