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常見的鋰離子電池正極資料的結構及工作原理

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年05月20日  

隨著社會發展速度的加速,人們關于電池的需求和依賴與日俱增。電池與人們的生活息息相關,廣泛使用于各種小型便攜電子設備中,隨著動力緊缺和環境污染問題的突顯,其已成為電動汽車、清潔動力儲存設備等大型設備中的中心環節。在眾多的電池體系中,如圖1所示,最吸引人的當屬鋰離子電池。現在鋰離子電池中正極資料的實踐容量普遍偏低,成為研討的重點和難點。關于現在常見的鋰離子電池正極資料的結構及工作原理的知道,能夠協助我們深入理解鋰離子電池中的中心問題。


鋰離子電池是經過鋰離子在正極和負極資料之間來回嵌入和脫嵌,完成化學能和電能相互轉化的裝置,又被形象的描繪為搖椅電池,最早由A.Armand在1980年提出來,其結構及充放電原理如圖2所示。鋰離子電池正極候選資料按結構首要可分為以下三類:(1)層狀結構的LiMO2(M=Co、Ni、Mn)正極資料;(2)尖晶石結構的LiMn2O4正極資料;(3)橄欖石結構的LiFePO4正極資料。


1.層狀LiMO2(M=Co、Ni、Mn)正極資料


層狀結構的LiMO2(M=Co、Ni、Mn)正極資料是在層狀LiCoO2資料的基礎上發展起來的,經過用Ni、Mn金屬來取代部分Co完成的,其結構與層狀LiCoO2相似。如圖3所示,Li+則坐落正八面體平板之間,呈現出層狀擺放。


因此充放電過程中,鋰離子能夠從其地點的平面上發作二維的移動,鋰離子的嵌入和脫嵌速度較快。電化學過程如下所示:


LiMO2?Li1-xMO2+xLi++xe-


層狀結構的LiMO2(M=Co、Ni、Mn)中,不同的過渡金屬資料在組成和電化學性質上仍是稍有差異,總結如下:(1)層狀LiCoO2結構中,鋰離子的可逆嵌入脫嵌量只有0.5個單元,多于0.5時,資料會發作不可逆的相變,形成容量衰減。所以LiCoO2的耐過充才能差,Li1-xCoO2中x的范圍為0≤x≤0.5,理論容量只有156mAh/g。此外,處于充電狀態的鈷酸鋰Li1-xCoO2(x>0)在高溫下簡單發作析氧反響,放出氧氣。


Li0.5CoO2?0.5LiCoO2+1/6Co3O4+1/6O2


層狀LiNiO2的理論容量有275mAh/g,實踐容量在190-200mAh/g。但由于鎳離子的離子半徑小于鋰離子,在充放電過程中鎳離子簡單占有鋰離子的方位,出現陽離子錯排的現象,導致LiNiO2部分層間結構崩塌,形成資料的容量下降。此外LiNiO2資料還存在熱安穩性差、放熱量大、耐過充才能差等多種問題。


層狀LiMnO2與層狀的LiCoO2結構略有不同,氧原子是以扭變的四方密堆方法排布,呈層狀巖鹽結構。理論容量為285mAh/g,但其循環性能較差。資料在脫鋰后結構不安穩,會慢慢向尖晶石型LiMn2O4結構改變,此刻鋰離子會進入錳離子層,形成容量衰減。此外錳離子還簡單與電解液發作副反響,進而溶解在電解液里。高溫時資料還易發作產生雜相的反響。


3LiMnO2+1/2O2?LiMn2O4+Li2Mn2O3


在三元正極資猜中,LiNi1-x-yCoxMnyO2最為典型的要屬鎳鈷錳比例為1:1:1的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2化合物,其理論容量為277mAh/g。LiNi1-x-yCoxMnyO2資料可經過調控Ni、Co、Mn的比例來調理資料的性能,但資料的安穩性和安全性問題仍是存在,并且多種元素混合還帶來了組成工藝的困難。


2.尖晶石結構LiMn2O4正極資料


早在1983年M.Thackeray和J.Goodenough等人發現了錳尖晶石(LiMn2O4)可作為鋰離子電池正極資料,理論容量為148mAh/g。尖晶石LiMn2O4結構中氧以立方密堆方法擺放組成其晶胞骨架,其間Li+占有1/8的氧四面體8a方位,Mn原子占有1/2氧八面體16d方位。結構中錳有兩種價態,分別為Mn3+和Mn4+,各占50%,資料結構如圖4所示。


LiMn2O4結構中,空的氧四面體和氧八面體以共面、共邊方法銜接,這些空位構成了三維的鋰離子分散通道,因此資料的導鋰性很好,鋰離子分散系數為10-10~10-8cm2/s。其電極反響如下所示:


LiMn2O4?Li1-xMn2O4+xLi++xe-


當發作鋰離子嵌入和脫嵌時,結構中錳原子能安穩立方密堆的氧,支撐起整個結構,所以尖晶石LiMn2O4資料結構相對安穩。尖晶石LiMn2O4資料的最首要問題是其容量衰減過快,形成其容量衰減的原因首要有:(1)LiMn2O4在深度放電或者大功率充放電時,會轉化為四方相的Li2Mn2O4,資猜中Mn被還原為三價。這種價態改變會導致Jahn-Teller效應引起資料的變形,引起晶胞體積增加6.5%,損壞資料晶體結構,引起容量衰減。(2)在反響過程中,Mn3+會發作歧化生成Mn4+和Mn2+,二價錳離子會溶解到電解液中,形成活性物質流失。


3.橄欖石結構LiFePO4正極資料


1997年JohnB.Goodenough報道橄欖石結構的磷酸鐵鋰也可作為鋰離子電池正極資料,LiFePO4的理論容量為170mAh/g。橄欖石結構的LiFePO4歸于正交晶系,其結構如圖5所示。


氧原子以輕微扭曲的六方密堆方法構成晶胞的基本骨架,FeO6八面體靠極點共用氧原子相連,LiO6八面體則靠共邊相連形成鏈狀,每個PO4四面體分別與一個FeO6八面體和兩個LiO6八面體共邊。一切的氧離子都與五價的磷原子經過共價鍵結合,由于P-O鍵作用力強,P起到了安穩整個骨架的作用,資料的熱安穩性非常好,耐過充才能強。其電極反響如下所示:


LiFePO4?Li1-xFePO4+xLi++xe–


但在實踐使用中,LiFePO4資料的容量和倍率性要比理論值低許多,這首要是因為資料的導電性和導鋰性欠安。計算結果表明,在橄欖石型LiFePO4結構中,鋰離子從a、b軸方向的分散勢壘過高,然后只能沿分散勢壘較低的c軸方向分散。因此LiFePO4資猜中,鋰離子的分散通道是一維的,鋰離子只能沿c軸方向(對應于晶體的[010]方向)分散。除此之外,由于FeO6八面體之間只是經過共極點銜接,并沒有共邊,所以沒有形成連續的網狀結構,導致資料的電子導電率較低。


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