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探究MoS2的儲鋰機理

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年05月04日  

鋰離子電池(LIBs)具有快速的充放電能力,便攜式、微型化電子、電動汽車等設備急需這種快速充電的能力。然而,商用負極材料石墨無法滿足在高速率下經常使用,由于其低鋰化性能,可能導致鋰枝晶的增長以及短路。因此,尋求發展具有較高的鋰化能力的材料是至關重要的。二維的MoS2具有更大的層間距可以滿足鋰離子的擴散(在1V-3V的電壓窗口),層狀結構可以在循環過程中很好的保持,但是在這個條件下有較低的理論比容量(167mAh/g)。基于降低截至電壓窗口、提高MoS2的容量同時保持層狀結構穩定的保持等方面,探究MoS2的儲鋰機理是極其重要的。

【成果簡介】

近日,南洋理工大學的陳曉東教授和新加坡化學與工程科學研究所的YonghuaDu教授為共同通訊在AngewandteChemie期刊上發標題為“ApproachingtheLithiationLimitofMoS2WhileMaintainingItsLayeredCrystallineStructuretoImproveLithiumStorage”的論文。探究了不同電壓窗口范圍下,MoS2的儲能機理,為提高MoS2的容量及優異的循環性能和倍率性能提供了途徑。

【圖文導讀】

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圖1.方案示意圖

要點解讀:探究MoS2的儲鋰機理,在1.0V時,鋰離子第一次進入MoS2的層間,形成LixMoS2,接下來就是通過與S原子結合形成Li2S,隨著S-Mo-S中越來越多的S的丟失,MoS2的結構開始崩潰,層狀結構無法保持。在0.01V-3.0V下MoS2的深度轉化反應比在1.0V-3.0V下的中間相反應具有更高的容量,但是層狀結構的坍塌導致了較短的循環壽命。本文通過調整MoS2的鋰化深度,避免其結構的坍塌且在不影響循環穩定性的情況下提高MoS2的容量。

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圖2.a)放電至不同電壓下的MoS2的XRD圖;b)放電至不同電壓下的MoS2中S的K-edge的XAS光譜

要點解讀:從XRD圖中可看出,初始的MoS2放電至1.0V時,在14.38°的(002)晶面的強衍射峰左移和40°的峰變弱很,而對應的XAS的峰沒有明顯變化。直至放電至0.6V,(002)晶面的衍射峰仍然存在,但對應的XAS圖譜在2475.7eV的位置出現了Li2S的峰,表明MoS2的儲能機理發生改變但層狀結構仍然可以很好地保持。到放電至0.5V時,MoS2的(002)晶面的衍射峰消失,表明MoS2的結構已經被破壞。

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圖3.a)在0.05A/g電流密度下不同電壓窗口下初始的dQ/dV曲線;b)不同電壓窗口下的第五圈的可逆容量(0.05A/g)及1000圈之后的容量保持率(1A/g);c)不同電壓窗口下的循環性能曲線;d)不同電壓窗口下的倍率性能曲線;e)不同納米尺度的材料倍率性能對比

要點解讀:從圖3a看到所有的dQ/dV曲線都存在一個明顯的峰位于1.1V,對應于形成LixMoS2。而在3.0V-0.6V和3.0V-0.5V范圍下,在0.6V處存在一個還原峰,對應于形成Li2S。只有在3.0V-0.5V電壓窗口下,在2.2V存在一個氧化峰,另外的兩條曲線在1.9、2.0和2.5V處存在氧化峰對應于多級的脫鋰過程。圖3b表明在3.0-0.6V范圍內具有232mAh/g的可逆容量和良好的循環性能。圖3c中,我們可以得到,電壓窗口范圍過窄則導致容量較低,過寬導致容量衰減過快,只有在3.0-0.6V范圍內具有合適的可逆容量和良好的循環性能。圖3d表明在3.0-0.6V范圍內有良好的倍率性能,在相同電流密度下比在3.0-1.0V范圍內的可逆容量要高得多。圖3e展示了MoS2在3.0-0.6V范圍內的倍率性能優于其他納米材料,表明了MoS2的巨大應用前景。

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圖4.a)MoS2材料循環一圈后在不同電壓窗口下的XRD的局部放大圖;b-e)對應于圖3a狀態下的TEM圖;f)對應于圖3a狀態下MoS2的結構圖

要點解讀:從XRD局部放大圖中可以看出,在不同電壓窗口下循環一圈后充到3V,隨著電壓范圍變寬,MoS2的(002)晶面衍射峰向低角度偏移,表明MoS2的晶面間距變大,與圖4b-f的TEM和結構圖相對應。直至電壓范圍變到3.0-0.5V時,(002)晶面衍射峰消失,對應于圖4e、f中MoS2的層結構被破壞。

通過對MoS2鋰化深度的調整,我們發現在3.0-0.6V循環時可以保持層狀結構。并且由此可以推論,更深的鋰化,擴大MoS2的晶面間距,可以實現更高的容量、更長的壽命和更快的倍率。具體來說,商業MoS2的可逆容量達到232mAh/g在0.05A/g,和在1A/g下1000圈后仍有92%的容量保持率。此外,商業化的MoS2樣品在2min內即可釋放出165mAh/g的容量(5A/g),是相同速率下3.0-1.0V范圍下釋放容量的兩倍。此外,作者還通過以LiCoO2為正極組裝為全電池來驗證我們的全電池應用方法的可行性,盡管在實現這種系統的大規模應用時可能會遇到一些其他的技術挑戰,但結果揭示了控制MoS2的鋰化深度以避免結構塌陷對改善鋰存儲的重要性,為開發其它層狀過渡金屬的雙硫族化合物作為鋰電池高性能電極提供了新的途徑。

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