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韓國再研發高性能Si材料 或將引領未來Si材料發展潮流

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年03月24日  

Si材料理論比容量可達4200mAh/g(Li4.4Si),是石墨材料的十倍以上,并且Si材料在地殼中儲量十分豐富,因此Si材料是最有希望取代石墨的下一代高容量負極材料。但是Si材料嵌鋰后體積膨脹高達300%以上,這不僅僅會造成材料顆粒的破碎和粉化,還會破壞顆粒表面脆弱的SEI膜,漏出新鮮的電極表面造成電解液持續在電極表面分解,這都會嚴重影響Si材料的循環性能。

Si/C復合是常見的解決體積膨脹對Si材料循環壽命影響的方法,碳材料一方面能夠吸收Si材料在嵌Li過程的體積膨脹,另一方面也作為Li嵌入Si材料的離子通道和電子通道。近日韓國延世大學的ByungHoonPark報道了一種Si/高導電CNT復合微球的方法解決Si材料嵌鋰體積膨脹對循環壽命造成的影響,該材料初始可逆容量達到2302mAh/g(電流密度0.1A/g),在1A/g的電流密度下容量仍然可達1989mAh/g,即便是在10A/g的電流密度下仍然可達784mAh/g,表現出了優異的倍率性能,同時該材料也表現出了優異的循環性能,在1A/g的電流密度下循環100次容量保持率可達70%。

通常而言常見Si/C復合方式可以分為三大類:1)Si/熱解碳復合;2)Si/石墨烯復合;3)Si/碳納米管復合。由于熱解碳的密度較高,內部缺少微孔,因此會阻礙Li+的擴散,造成循環性能不佳。Si/石墨烯復合材料雖然具有非常好的導電性,但是石墨烯二維結構會對Li+的擴散造成阻礙。而CNT材料的1維結構在保證良好的導電性的同時也能夠為Li+擴散留出充分的空間,因此CNT非常適合與Si進行復合。

Si/CNT/C材料的合成過程如上圖所示,首先把Si納米顆粒、CNT和蔗糖溶解在去離子水之中,然后攪拌和超聲處理2h,混合漿料采用噴霧干燥法制備顆粒,然后這些顆粒在900℃保護氣氛下處理3h,獲得最終的Si/CNT/C材料。

為了研究Si/CNT/C(下圖c)和Si/CNT(下圖d)兩種材料不同循環性能的原因,ByungHoonPark繪制了兩種材料在不同循環次數時的dQ/dV曲線,從圖中能夠看到在嵌鋰的過程中兩種材料都出現了兩個峰,分別在0.23V和0.08V,這兩個峰分別對應著Si的無定形化(0.23V)和無定形LiXSi向Li15Si轉變(0.08V)兩個反應。脫鋰過程中也分別在0.3V和0.49V出現兩個峰,分別對應的為LiXSi去合金化(0.3V)和Li15Si去合金化(0.49V)轉變為Si的兩個反應。從不同循環次數的dQ/dV曲線上,我們能夠看到Si/CNT/C材料在50次循環中氧化和還原峰的強度基本上能夠保持不變,表明材料中的Si顆粒與CNT之間接觸的非常良好。而Si/CNT材料材料在經過循環后,其氧化和還原峰的強度出現了大幅度的下降,表明循環的過程中由于巨大的體積膨脹導致Si顆粒與CNT導電網絡之間出現了接觸不良。Si/CNT/C材料的穩定的結構使得其具有非常優異的循環性能,從下圖e中能夠看到在前50次循環中電極Si/CNT/C材料的容量幾乎沒有衰降(電流密度為1A/g),在100次循環后容量保持率仍然可達70%,而Si/CNT和單質Si材料的循環性能要遠遠低于Si/CNT/C材料。

Si/CNT/C材料不僅表現出了非常優異的循環性能,得益于CNT優良的電子導電性和1維結構保留的足夠的Li+擴散通道使得Si/CNT/C材料還表現出了優異的倍率性能,從上圖f中能夠看到Si/CNT/C材料在0.2A/g、0.5A/g、1A/g、2A/g電流密度下,材料的比容量分別可達2141mAh/g、1974mAh/g、1616mAh/g、1471mAh/g和1253mAh/g,即便是在10A/g的大電流密度下該材料的比容量仍然可達784mAh/g。

Si材料的高容量特性吸引了廣泛的關注,但是其在嵌鋰過程中巨大的體積膨脹會嚴重影響其循環性能,納米化和Si/C復合是常用的抑制Si材料體積膨脹的方法,ByungHoonPark通過將CNT與Si納米顆粒復合在一起,利用纏繞在一起的CNT吸收Si納米顆粒在嵌鋰過程中的體積膨脹,提升了Si負極的循環壽命,同時得益于CNT材料良好的電子導電性和CNT材料一維結構,為材料提供了優良的電子導電性和離子導電性,顯著提升了Si材料的倍率性能,可謂是一舉兩得。但是該材料目前仍然存在一些問題,首先是首次庫倫效率過低,影響電池比能量,其次是循環壽命仍然遠遠低于石墨材料,影響鋰離子電池的使用成本。

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