12月14日，中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室鄧德會副研究員和包信和院士帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊在長期研究二維催化材料和納米限域催化的基礎(chǔ)上，成功將FeN4結(jié)構(gòu)限域在納米石墨烯骨架中，并結(jié)合多種高分辨探針手段，首次直接觀察到石墨烯內(nèi)嵌FeN4中心的原子結(jié)構(gòu)。該限域結(jié)構(gòu)有效地維持Fe原子配位不飽和狀態(tài)，使其具有優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，能夠在室溫零度高選擇性地催化氧化苯生成苯酚。相關(guān)結(jié)果近日發(fā)表在《科學(xué)進(jìn)展》(ScienceAdvances,2015,1(11):e1500462)上。

中科院大連化物所鄧德會副研究員和包信和院士帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊，在長期研究二維催化材料和納米限域催化的基礎(chǔ)上，成功地將FeN4結(jié)構(gòu)限域在納米石墨烯骨架中，使其具有優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，能夠在室溫甚至0℃高選擇性地催化氧化苯生成苯酚。這一研究結(jié)果給低溫下高效選擇氧化的非貴金屬催化劑的設(shè)計提供了新的思路和借鑒，同時對于石墨烯制備技術(shù)的升級和產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)也是利好。

該研究團(tuán)隊經(jīng)過5年多的探索，通過高能球磨酞菁鐵分子與石墨烯納米片，通過控制球磨條件，巧妙地利用N原子與石墨烯的C原子形成強(qiáng)的共價鍵，使N原子作為一個“錨”來穩(wěn)定配位不飽和的鐵中心。該研究團(tuán)隊還與東南大學(xué)、中科院物理所、加拿大等多方合作，實現(xiàn)了納米石墨烯限域單原子鐵催化劑研究的突破，首次觀察到FeN4在石墨烯骨架中的原子結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步的理論計算表明，形成的FeN4結(jié)構(gòu)能夠在石墨烯骨架中有效穩(wěn)定，并且能高效分解雙氧水，進(jìn)而可以在室溫甚至0℃下催化苯氧化生成苯酚。

該研究結(jié)果給低溫下高效選擇氧化的非貴金屬催化劑的設(shè)計提供了新的研究思路和借鑒。以上研究得到了國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院納米先導(dǎo)專項和教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心的資助。